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N型有机热电:ZT>0.3的论证

点击次数:707  发布时间:2021-05-24

【引言】

过去20年来,“声子-玻璃-电子晶体”的概念引发了无机热电材料取得大量进展。与无机材料不同,有机热电材料具有分子多样性、机械性能灵活、易于制造等特点,主要是“声子玻璃”。然而,这些有机材料的热电性能在很大程度上受到低分子有序度的限制,因此远不是“电子晶体”。

【成果介绍】

在这里,我们报道了一种分子掺杂的富勒烯衍生物,它的侧链设计精细,接近有机的“PGEC”热电材料。利用Linseis薄膜分析仪测量了薄膜的热导率。该热电材料具有大于10 S cm−1的优良导电性和小于0.1 Wm−1 K−1的超低热导率,因此在所有已报道的单主体n型有机热电材料中,最佳优点系数ZT=0.34(在120°C下)。实现记录性能的关键因素是使用“臂形”双三甘醇型侧链,这不仅提供了优异的掺杂效率(约60%),而且在热退火过程中诱导无序-有序转变。本文说明了有机半导体作为热电材料的巨大潜力。

【图文导读】

1:侧链变化和热退火效应。a不同富勒烯衍生物(PTEG-1,PTEG-2,PPEG-1,F2A)和掺杂剂(n-DMBI)的化学结构;b掺杂浓度为8wt%n-DMBI的不同富勒烯衍生物的室温电导率随退火温度的变化曲线。

 

2:薄膜样品的热响应和稳定性。

a原始PTEG-1、PTEG-2和F2A以及掺杂PTEG-2薄膜的变温椭圆偏振扫描图;

b不同掺杂富勒烯衍生物在150°温度下归一化电导率的演化。

 

3:PTEG-2薄膜的分子组装。a、 b在(a)120°C和(b)150°C和(C,d)下退火的原始PTEG-2薄膜的2D-GIWAXS图案,以及相应的线切割和模拟散射线切割(在这两种情况下,模拟线切割都以线性标度绘制);分子动力学模拟原子解析的PTEG-2分子堆积的代表性快照;单位细胞以蓝色突出显示。

 

4:通过控制掺杂优化热电参数。室温下掺杂浓度对掺杂PTEG-2薄膜a电导率,b塞贝克系数,c功率因数的影响。误差条表示通过测量六个不同样品的电导率、塞贝克系数和功率因数的平均值的标准误差。

 

5:与温度有关的热电参数。对于掺杂浓度为5wt%的PTEG-2薄膜,在不同工作温度下的a导电性(红星代表冷却至25°C后的导电性),b塞贝克系数(蓝色)和功率因数(红色),c面内导热系数和d优值,ZT。误差条(b、c)表示通过最佳拟合得到的塞贝克系数和导热系数的标准误差;误差条(d)代表ZT的相应计算偏差。

 

【结论】

本文将“声子玻璃电子晶体”的概念应用于n型有机热电材料,并改变了富勒烯衍生物的侧链,以实现电子晶体薄膜。我们发现,具有*几何结构的“臂形”双三甘醇型侧链不仅能够提供高效且热稳定的富勒烯衍生物的n掺杂,而且在一定温度下的热退火过程中可以诱导无序-有序转变。因此,n-掺杂富勒烯衍生物转化为接近“有机电子晶体”薄膜,其在所报告的单宿主有机TE材料中表现出*ZT=0.34(在120°C下)。这项工作是一项概念验证研究,如何将PGEC概念应用于有机TE,并为高ZT热电器件的“有机电子晶体”的分子设计提供参考。此外,具有超低κ和优良σ的PTEG-2可用于与其他有前途的TE材料(如碳纳米管和无机晶体)形成具有可调谐TE特性的复合材料。

 

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